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過去的研究表明，飛秒激光脈沖無法在空氣中實(shí)現(xiàn)遠(yuǎn)距離傳輸。1995年, BRAUN等人頭一次在實(shí)驗(yàn)上觀測(cè)到飛秒激光成絲現(xiàn)象，強(qiáng)紅外飛秒脈沖的強(qiáng)度在幾十米后不僅沒有減弱反而增大。飛秒激光成絲是一種非線性光學(xué)現(xiàn)象，飛秒激光在透明介質(zhì)中傳播時(shí)，基于克爾自聚焦效應(yīng)和等離子體散焦效應(yīng)的動(dòng)態(tài)平衡，形成一條細(xì)長(zhǎng)的等離子體通道，即飛秒光絲。飛秒激光成絲在遠(yuǎn)程探測(cè)、人工增雨、大氣污染物檢測(cè)等方面都有廣泛的應(yīng)用前景，引起了人們的關(guān)注。近年來，為了進(jìn)一步發(fā)掘其在遠(yuǎn)程探測(cè)方面的潛在應(yīng)用價(jià)值，相干的激光發(fā)射現(xiàn)象成為飛秒激光成絲研究的重點(diǎn)，特別是N2+的“激射”。為了解釋“激射”的產(chǎn)生，人們先后提出了電子再碰撞激發(fā)理論、多電子態(tài)耦合和分子轉(zhuǎn)動(dòng)誘導(dǎo)光學(xué)增益等。最近的研究表明，N2+在391 nm和428 nm的“激射”強(qiáng)度與光絲長(zhǎng)度存在強(qiáng)烈關(guān)聯(lián)性。

研究飛秒激光成絲的熒光輻射以及實(shí)現(xiàn)對(duì)其長(zhǎng)度的表征，有利于揭示飛秒激光成絲中“激射”現(xiàn)象的本質(zhì)。為此，本文作者設(shè)計(jì)了實(shí)驗(yàn)裝置，測(cè)量了空氣中光絲不同位置處發(fā)出的熒光信號(hào)，通過改變?nèi)肷浼す獾拿}沖能量和偏振狀態(tài)來研究熒光信號(hào)的變化; 同時(shí)，采用聲音測(cè)量法對(duì)光絲做進(jìn)一步測(cè)量，通過兩種方法的結(jié)合對(duì)等離子體光絲進(jìn)行長(zhǎng)度表征。

1.   實(shí)驗(yàn)測(cè)量方法

實(shí)驗(yàn)裝置如圖 1所示，以獲得飛秒激光成絲過程中的熒光輻射光譜和聲音信號(hào)。實(shí)驗(yàn)中采用的飛秒激光器型號(hào)為Astrella(Coherent, Inc.)，該系統(tǒng)可輸出中心波長(zhǎng)為800 nm、脈沖時(shí)間寬度為35 fs、單脈沖較大能量為7 mJ、重復(fù)頻率為1 Hz~1000 Hz可調(diào)的線偏振激光脈沖。激光器發(fā)射出的重復(fù)頻率為1000 Hz的激光經(jīng)過λ/4波片、中性密度濾光片后，被焦距為40 cm的透鏡聚焦，在空氣中產(chǎn)生光絲。在光絲的垂直方向上由光纖將熒光信號(hào)引入光譜儀，測(cè)量光絲的熒光光譜。光譜儀型號(hào)為USB4000(Ocean Optics, Inc.)，光譜每次測(cè)量的積分時(shí)間為1.5 s，平均次數(shù)為5次?？刂齐妱?dòng)位移臺(tái)使組裝在其上面的光纖探頭沿激光傳播方向移動(dòng)，以獲得等離子體光絲不同位置處的熒光信號(hào)。轉(zhuǎn)動(dòng)波片控制激光的偏振態(tài)實(shí)現(xiàn)由線偏振到圓偏振的演化。調(diào)節(jié)中性密度濾光片可連續(xù)改變激光脈沖能量，以獲得不同激光脈沖能量下的熒光信號(hào)。測(cè)量過程中以熒光信號(hào)出現(xiàn)的位置為等離子體光絲傳輸?shù)牧泓c(diǎn)，位移臺(tái)每移動(dòng)1 mm收集一次信號(hào)，直至熒光信號(hào)消失。

圖 1  實(shí)驗(yàn)裝置示意圖

Figure 1.  Schematic diagram of the experimental setup

采用麥克風(fēng)測(cè)量等離子體光絲不同位置處的聲音信號(hào)，并與同步測(cè)量的熒光信號(hào)進(jìn)行對(duì)比，來反映飛秒光絲的變化趨勢(shì)。麥克風(fēng)被放置在距光絲約0.5 cm處，其收集到的聲音信號(hào)經(jīng)放大器后，接入示波器(Tektronix DPO 2024, Tektronix, Inc)。本文作者設(shè)計(jì)了聲音的放大電路，以更好的實(shí)現(xiàn)聲音信息的采集，并提高其靈敏度。麥克風(fēng)與光纖探頭固定在同一位移臺(tái)上，以保證其同步測(cè)量光絲同一位置的聲音信號(hào)。

2.   熒光光譜測(cè)量與分析

由于多光子電離和隧道電離，飛秒激光成絲過程會(huì)伴生大量自由電子以及激發(fā)態(tài)的離子和分子。氮?dú)馐强諝獾闹饕煞?，因此光絲內(nèi)部產(chǎn)生大量處于激發(fā)態(tài)的N2+和N2。實(shí)驗(yàn)測(cè)量表明，這些激發(fā)態(tài)的離子和分子在躍遷至低能級(jí)時(shí)，會(huì)產(chǎn)生290 nm~440 nm波長(zhǎng)范圍內(nèi)的熒光。氮熒光的激發(fā)機(jī)理主要有兩個(gè)通道：一個(gè)通道是N2+的B2Σu+ → X2Σg+躍遷，如391 nm對(duì)應(yīng)于B2Σu+(ν=0) → X2Σg+(ν′=0)躍遷及428 nm對(duì)應(yīng)于B2Σu+(ν=0) → X2Σg+(ν′=1)的躍遷；另一通道是N2的C3Пu → B3Пg的躍遷，如337 nm對(duì)應(yīng)于C3Пu(ν=0) → B3Пg(ν′=0)躍遷及357 nm對(duì)應(yīng)于C3Пu(ν=0) → B3Пg(ν′=1)躍遷，其中，ν代表電子態(tài)的上振動(dòng)能級(jí)，ν′代表電子態(tài)的下振動(dòng)能級(jí)?？刂迫肷浼す獾膯蚊}沖能量為2.0 mJ, 圖 2為在光絲中間位置測(cè)量得到的熒光光譜。其中藍(lán)色實(shí)線和紅色虛線分別表示入射激光為圓偏振態(tài)和線偏振態(tài)時(shí)的熒光光譜。由圖 2可知，337 nm處的N2熒光信號(hào)在圓偏振光下的強(qiáng)度比線偏振態(tài)下強(qiáng)，391 nm處的N2+熒光信號(hào)強(qiáng)度則在線偏振態(tài)下較強(qiáng)。圖中, LP表示線偏振(linearly polarized), CP表示圓偏振(circularly pola-rized)。

圖 2  入射激光脈沖能量為2.0 mJ時(shí)，測(cè)量得到的熒光光譜

Figure 2.  Fluorescence spectrum with an incident pulse energy of 2.0 mJ

在氣體等離子體產(chǎn)生過程中，線偏振激光脈沖光矢量端點(diǎn)的軌跡沿著傳播方向?yàn)橹本€，電場(chǎng)的方向周期性正負(fù)變化，其中的電子被交替地加速和減速；圓偏振激光脈沖光矢量端點(diǎn)的軌跡為圓周，電子總是一直被加速，圓偏振光作用下產(chǎn)生的電子有更高的動(dòng)能。對(duì)于毫焦耳量級(jí)的入射激光脈沖，在常壓下光絲內(nèi)部的功率密度被限制在1.0×1014 W/cm2附近。圓偏振光場(chǎng)產(chǎn)生的自由電子的動(dòng)能集中分布在16 eV左右，而線偏振光場(chǎng)中自由電子的動(dòng)能大多處于2 eV以下。高能量電子與氮分子碰撞產(chǎn)生激發(fā)態(tài)N2(C3Пu)，使得圓偏振飛秒激光誘導(dǎo)的氮分子的337 nm熒光增強(qiáng)。線偏振光下產(chǎn)生的391 nm熒光信號(hào)總是強(qiáng)于圓偏振光，該現(xiàn)象與氮分子內(nèi)價(jià)電子的電離情況有關(guān)。對(duì)于氮分子離子N2+(B2Σu+)，其電子碰撞激發(fā)所需的能量更高，且激發(fā)截面小于N2(C3Пu)的截面，在線偏振光和圓偏振光誘導(dǎo)的等離子體中均未明顯觀察到電子碰撞激發(fā)現(xiàn)象。但是，激光強(qiáng)度為1014 W/cm2時(shí)，線偏振光的離子產(chǎn)率是圓偏振光的一到兩個(gè)數(shù)量級(jí)，因此線偏振光下N2+的產(chǎn)額更高，可產(chǎn)生更強(qiáng)的391 nm熒光信號(hào)。

沿著光的傳播方向移動(dòng)光纖探頭，可以測(cè)量飛秒光絲不同位置處的熒光信號(hào)。如圖 3所示，為入射激光能量分別為1.0 mJ，1.5 mJ和2.0 mJ時(shí)，激光的偏振態(tài)分別為線偏振和圓偏振情況下，測(cè)量得到391 nm處的N2+熒光信號(hào)強(qiáng)度和337 nm處的N2熒光信號(hào)強(qiáng)度隨光傳輸距離的變化?？梢园l(fā)現(xiàn)，在3種不同的入射激光能量下，光絲中心位置處337 nm的熒光信號(hào)在圓偏振光作用下的強(qiáng)度約為線偏振態(tài)下的2倍，而391 nm的熒光信號(hào)則是在線偏振態(tài)下的強(qiáng)度約為圓偏振光下的1.3倍。隨著入射激光單脈沖能量的增加，熒光強(qiáng)度的較大值在逐漸增加。

圖 3  熒光信號(hào)強(qiáng)度隨光傳輸距離的變化

Figure 3.  Variation of fluorescence signal intensity with light propagation distance

由于透鏡和克爾自聚焦效應(yīng)的作用，隨著傳播距離的增加，其激光強(qiáng)度逐漸增加，當(dāng)達(dá)到一定強(qiáng)度時(shí)，空氣介質(zhì)被激發(fā)、電離，飛秒光絲逐漸形成，開始產(chǎn)生熒光輻射并通過光致電離產(chǎn)生等離子體，等離子體會(huì)對(duì)激光產(chǎn)生散焦作用。中心波長(zhǎng)為800 nm的飛秒激光對(duì)應(yīng)的等離子體臨界密度為1.7×1021 cm-3。通常飛秒激光誘導(dǎo)氣體等離子體的密度為1016 cm-3~1017 cm-3，等離子體產(chǎn)生后折射率np可以表示為：

np=n0?N2n0Nnp=n0?Ne2n0Nc (1) 

式中，Nc=ε0meω02/e2為臨界密度，而Ne，n0，e，ε0，me和ω0分別是等離子體電子密度、線性折射率、電子電荷、真空介電常數(shù)、電子質(zhì)量和飛秒激光中心的圓頻率。等離子體濃度越高，散焦作用越強(qiáng)。在飛秒激光成絲過程中，當(dāng)?shù)入x子體的散焦作用暫居主導(dǎo)地位后，激光開始逐漸發(fā)散，等離子體密度下降，表現(xiàn)為熒光強(qiáng)度的降低。因此，光傳輸距離增加，熒光信號(hào)強(qiáng)度先增加后減小。

從圖 3所示結(jié)果還可以發(fā)現(xiàn)，熒光較強(qiáng)位置隨著入射激光脈沖能量的增加而前移。該現(xiàn)象可以用半經(jīng)驗(yàn)自聚焦公式來解釋：

Zf=0.367k0w20?0.0219+Zf=0.367k0w02?0.0219+[(P0P)12?0.0852]2 (2) 

式中，Zf為光束自聚焦的焦距，實(shí)驗(yàn)中在此位置處熒光強(qiáng)度較強(qiáng)，k0為激光脈沖的波數(shù)，w0為激光初始束腰半徑，P0為初始激光平均功率，Pc為自聚焦臨界功率。考慮聚焦透鏡的影響，熒光強(qiáng)度較強(qiáng)位置會(huì)向透鏡的焦點(diǎn)方向移動(dòng)：

1Z=1Z+1f1Zf′=1Zf+1f (3) 

式中，f為透鏡焦距。同時(shí)由于群速度色散效應(yīng)所導(dǎo)致的散焦作用的影響，實(shí)驗(yàn)中測(cè)得的Zf會(huì)與理論值存在些許偏差。由此可知，光束焦點(diǎn)的位置隨入射激光平均功率的變化而變化。當(dāng)入射激光單脈沖能量增加時(shí)，激光平均功率也相應(yīng)的增大，因此Zf的值減小，實(shí)驗(yàn)中熒光較強(qiáng)位置將隨著能量的增加而前移。

取熒光信號(hào)較大強(qiáng)度的5%為飛秒光絲出現(xiàn)的基準(zhǔn)，即認(rèn)為當(dāng)熒光信號(hào)強(qiáng)度達(dá)到其較大強(qiáng)度的5%時(shí)飛秒光絲存在。采用不同熒光信號(hào)獲得光絲長(zhǎng)度信息如表 1所示。無論激光的偏振態(tài)如何設(shè)定，光絲的長(zhǎng)度都是隨著入射激光能量的增加而減少。這是因?yàn)閷?shí)驗(yàn)中使用的透鏡焦距較小，隨著入射激光能量的增加，透鏡和空氣的聚焦作用與等離子體散焦作用形成的動(dòng)態(tài)平衡很容易被打破導(dǎo)致光絲長(zhǎng)度變短，如(2)式所示。無論是N2+的391 nm熒光、N2的337 nm熒光還是統(tǒng)計(jì)一定光譜范圍內(nèi)的熒光強(qiáng)度，線偏振態(tài)激光作用下等離子光絲的長(zhǎng)度都略大于圓偏振激光作用下的結(jié)果。相關(guān)測(cè)量說明，飛秒激光光絲的長(zhǎng)度是由入射激光強(qiáng)度、透鏡焦距和激光偏振態(tài)等諸多因素綜合決定的。

圖 4  聲學(xué)測(cè)量結(jié)果

a—聲音信號(hào)   b—熒光信號(hào)與聲音信號(hào)隨等離子體光絲傳輸距離的關(guān)系

Figure 4.  Acoustic measurement results

a—acoustic signal    b—intensity of fluorescence signal and acoustic signal & propagation distance

4.   結(jié)論

本實(shí)驗(yàn)中測(cè)量了不同能量和偏振態(tài)的激光入射到空氣中時(shí)產(chǎn)生的等離子體光絲不同位置處的熒光信號(hào)強(qiáng)度，在相同激光脈沖能量下，相比線偏振光，圓偏振光產(chǎn)生的N2熒光信號(hào)更強(qiáng)；而對(duì)于N2+熒光信號(hào)，線偏振光更占優(yōu)勢(shì)。圓偏振光作用產(chǎn)生的電子具有更高動(dòng)能，與氮分子碰撞產(chǎn)生激發(fā)態(tài)N2 (C3Пu)，使得氮分子的337 nm熒光增強(qiáng)。雖然在線偏振和圓偏振光下通過電子碰撞激發(fā)產(chǎn)生N2+(B2Σu+)的效率非常低，但線偏振光下的離子產(chǎn)率遠(yuǎn)高于圓偏振光，因此線偏振光下可產(chǎn)生更高強(qiáng)度的391 nm熒光信號(hào)。光束自聚焦的焦距Zf隨著入射激光功率密度的增加而減少，表現(xiàn)為熒光較強(qiáng)位置隨著入射激光脈沖能量的增加而前移。同時(shí)，熒光測(cè)量可以給出等離子體光絲的長(zhǎng)度信息，且相較于聲學(xué)測(cè)量光絲長(zhǎng)度，熒光測(cè)量法精度更為準(zhǔn)確。

注明 文章出處：激光技術(shù)網(wǎng) http://www.jgjs.net.cn/cn/article/doi/10.7510/jgjs.issn.1001-3806.2023.03.003